Sıvı faz geçiş mekanizması
Sıvı faz geçiş mekanizması ilk olarak Kerr ve Ciric tarafından katı faz geçiş mekanizmasıyla hemen hemen aynı zamanda önerildi. Zeolit moleküler elek kristallerinin çekirdeklenmesinin ve büyümesinin doğrudan çözelti içinde gerçekleştirildiğine, başlangıçtaki jelin yavaş yavaş çözelti içinde çözündüğüne ve aktif türdeki alüminosilikat iyonlarının üretildiğine ve daha sonra yoğunlaşmanın meydana gelerek yavaş yavaş gerekli yapısal birimleri oluşturduğuna inanıyorlar. zeolit moleküler elekler ve daha sonra ayrıca zeolit moleküler elekler üretilir.
İlk olarak, zeolit moleküler elekler için gereken ham maddeler karıştırıldıktan sonra, ana türler silikat ve alüminat, bir başlangıç alüminosilikat jeli oluşturmak üzere polimerize olur. Bu alüminosilikat jel, yüksek konsantrasyon koşulları altında hızlı bir şekilde oluşur, dolayısıyla yüksek derecede düzensizliğe sahiptir, ancak bu alüminosilikat jeli, dört üyeli halkalar, altı üyeli halkalar vb. gibi bazı birincil yapısal birimleri içerebilir. Aynı zamanda, bu jel ile sıvı faz arasında bir çözünme dengesi kurulur. Ayrıca alüminosilikat iyonlarının çözünürlük çarpımı jelin yapısı ve sıcaklığı ile yakından ilişkilidir. Kristalleşme sıcaklığı değiştikçe bu jel ile sıvı faz arasında yeni bir jel ve çözelti dengesi kurulur. İkinci olarak, sıvı fazda polisilikat ve alüminat konsantrasyonunun artması, kristal çekirdeklerin oluşumuna ve ardından zeolit moleküler elek kristallerinin büyümesine yol açar. Zeolit moleküler eleklerin çekirdeklenmesi ve kristal büyümesi sırasında, sıvı fazdaki polisilikat ve alüminat iyonları tüketilir ve silika-alümina jelinin sürekli çözünmesine neden olur. Zeolit kristallerinin çözünürlüğü amorf jelinkinden daha az olduğundan nihai sonuç, jelin tamamen çözünmesi ve zeolit moleküler elek kristallerinin tamamen büyümesidir.
Zhdanov'un deneyi, zeolit moleküler elek kristallerinin büyüme hızının, sıvı fazdaki polisilikat ve alüminat iyonlarının konsantrasyonuyla yakından ilişkili olduğunu ve sıvı fazdaki her bileşenin konsantrasyonunun, kristalizasyon işlemi sırasında sürekli değiştiğini gösterdi. Bu deneysel sonuçlar sıvı faz geçiş mekanizmasını desteklemektedir. Sıvı faz geçiş mekanizmasının en olumlu kanıtı, zeolit moleküler eleklerin sıvı fazdan doğrudan kristalleşmesidir. Koizumi ve ark. arıtılmış çözeltilerden SOD, GIS ve FAU gibi doğrudan sentezlenen zeolit moleküler elekler.
İki fazlı geçiş mekanizması
İnsanlar hala zeolit moleküler elek kristalleşmesinin sıvı faz geçiş mekanizmasıyla mı yoksa katı faz geçiş mekanizmasıyla mı gerçekleştiğini tartışırken, bilim adamları 1980'lerden sonra iki fazlı geçiş mekanizmasını önerdiler. İki fazlı geçiş mekanizması, iki kristalizasyon reaksiyon sisteminde ayrı ayrı veya aynı anda bir sistemde meydana gelebilen zeolit moleküler eleğin kristalizasyon sürecinde sıvı faz geçişi ve katı faz geçişinin aynı anda mevcut olduğuna inanmaktadır.
Gabelica ve ark. ZSM-5 moleküler elek ve Na Y zeolitin kristalizasyonu üzerine yaptıkları araştırmalardan iki fazlı geçiş mekanizmasının varlığını doğruladılar. Iton ve ark. ZSM-5 moleküler eleğin kristalleşme sürecini incelemek için ilk olarak küçük açılı nötron saçılım teknolojisini uyguladı ve ZSM-5 zeolit moleküler eleğin kristalleşmesinin, farklı silikon kaynakları kullanıldığında farklı mekanizmalar izlediğini buldu. Bu nedenle aynı tip zeolit moleküler elek kullanılsa bile farklı kristalizasyon koşullarında büyüme mekanizmasının farklı olduğu sonucuna varılmıştır.
Oct 11, 2024
Sıvı Faz Geçiş Mekanizması ve Çift Yönlü
Soruşturma göndermek